3.2. ИНТЕНСИВНОСТЬ ПОЛОС ПОГЛОЩЕНИЯ В ИК-СПЕКТРАХ

Интегральная интенсивность ИК-полосы поглощения для основного тона, как известно, пропорциональна квадрату производной дипольного момента молекулы по нормальной координате (∂μ/∂Q)2. Происхожде­ние зависимости дипольного момента от Q связано как со смещением атомов, несущих заряд, так и с изменением самих зарядов или заселенностей АО.

 Для расчета интенсивностей достаточно вычислить дипольный мо­мент для равновесного и неравновесного значений Q, что существен­ных технических трудностей не представляет, хотя требует знания формы колебания. Из полуэмпирических методов для расчета интен­сивности ИК-полос поглощения используются методы ППДП/2, ЧПДП, МЧПДП/3 и МПДП. Результаты находятся в полуколичест­венном согласии с экспериментом, т.е. квантовохимический расчет позволяет определить, какие линии должны быть интенсивными, ка­кие - слабыми, а какие экспериментально наблюдать невозможно. Сказать, что какой-либо из перечисленных выше методов дает более точные результаты, не удается. По-видимому, все зависит от выбора молекул [164].

С более высокой точностью можно рассчитать различия интенсив­ностей линий однотипных колебаний в рядах сходных по строению молекул. Так, для полосы валентного колебания связи С=С у производ­ных этилена получена довольно хорошая корреляция с экспериментом [165]. В этой работе было бы уместно сделать следующий шаг и дать объяснение экспериментально обнаруженным закономерностям, в частности более высокой интенсивности полос поглощения у моле­кул с электронодонорными заместителями. Однако на практике решать такие задачи трудно, так как обычно наблюдаемый эффект обусловлен не одним ведущим термом, а их совокупностью.

Неэмпирические методы позволяют получить более точные резуль­таты по сравнению с полуэмпирическими расчетами при вычислении интенсивности ИК-линий поглощения. Так, в работе [166] показано, что интенсивности линий в ИК-спектрах ацетилена, этилена и этана, вы­численные в минимальном базисе, получаются в одинаковой степени заниженными и умножение вычисленных значений на коэффициент 1,2 приводит к хорошему количественному согласию с эксперимен­том. Однако расчеты интенсивностей линий в ИК-спектрах поглощения более сложных углеводородов и молекуле гетероатомами показывают, что в минимальном базисе достаточно точных результатов получить не удается. Для достижения количественного согласия с эксперимен­том базис необходимо расширять; причем необходимо включать в него поляризационные орбитали.

В некоторых работах удалось подобрать базисы специально для расчета интенсивности линий в ИК-спектрах поглощения. Однако в большинстве случаев эти базисы не являются универсальными и при­годны лишь для сравнительно узкого класса молекул. Наиболее удач­ный результат получен в работе [167]. Ее авторам благодаря спе­циальному подбору орбитальных экспонент и коэффициентов группи­ровки удалось подобрать достаточно универсальный базис 3.1 без поляризационных орбиталей, который достаточно широко используется в настоящее время. Например, в работе [168] в этом базисе вычислены интенсивности линий в ИК-спектрах NН3, РН3, NF3 и РF3. Результаты вычислений правильно передали относительные интенсивности линий, но абсолютные значения получились завышенными приблизительно в 1,5 раза. Для достижения хорошего количественного согласия с экспе­риментом для абсолютных значений интенсивностей ИК-линий в базис необходимо включать поляризационные орбитали, причем для дефор­мационных орбиталей этот эффект выражен сильнее [169].

Таким образом, мы видим, что, хотя в области разработки квантовохимических методик вычислений интенсивностей полос погло­щения в ИК-спектрах в настоящее время сделано очень много, хо­рошо апробированных способов расчета пока нет. Поэтому использо­вать результаты квантовохимических расчетов для интерпретации экспе­риментальных данных в этой области следует с определенной осто­рожностью. Однако с их помощью уже сегодня удается решать неко­торые задачи и получать ответы на вопросы, представляющие интерес для специалистов в области молекулярной спектроскопии. Например, можно с достаточно высокой точностью определять знаки производ­ных дипольного момента. Если производные достаточно велики, то их знаки одинаковы при расчетах всеми методами, как полуэмпириче­скими, так и неэмпирическими, и их можно считать более или менее надежными; различия получаются только для некоторых деформацион­ных колебаний связей С—Н.